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바이오통신원   
식물 리그닌의 광촉매 특성 발견
생명과학 KAIST (2022-03-28)

KAIST는 신소재공학과 박찬범 교수 연구팀이 식물의 주요 구성성분인 *리그닌의 광촉매 특성을 규명하고, 리그닌 기반 광 촉매반응과 산화환원 효소 반응을 접목해 태양광으로 고부가가치 화합물을 생성하는 인공광합성을 성공시켰다고 28일 밝혔다.
 ☞ 리그닌(lignin): 식물 목질부를 형성하는 주요 물질로 셀룰로오스 다음으로 풍부한 성분이다. 주로 식물을 지지, 보호하는 구조체 역할을 한다.

KAIST 신소재공학과 김진현 박사과정이 제1 저자로 참여한 이번 연구는 국제학술지 `네이처 신세시스(Nature Synthesis)' 3월호 표지논문으로 출판됐다. (논문명: Lignin as a Multifunctional Photocatalyst for Solar-Powered Biocatalytic Oxyfunctionalization of C-H Bonds)

식물의 20~30%를 차지하는 주요 구성성분인 리그닌은 세포벽 형성, 물 수송, 씨앗 보호 및 스트레스 적응 등의 역할을 담당한다. 바이오 연료, 펄프 및 종이를 생산하는 목재산업에서 리그닌이 부산물로 대량 배출되는데, 그 양은 연간 5천만 톤에 달한다. 그러나 리그닌은 분자구조가 상당히 복잡한 까닭에 활용이 어려워 95% 이상 소각되거나 폐기되고 있다.

연구팀은 자연계 리그닌이 일반적인 광촉매들이 지닌 작용기를 가지고 있다는 것에 착안해 리그닌이 광촉매 역할을 수행할 수 있다는 가설을 세웠다. 그리고 연구팀은 다양한 리그닌 고분자 모델이 가시광선하에서 과산화수소를 생성한다는 것을 입증했다. 또한, 분광학적 및 (광)전기화학적 분석을 통해 리그닌이 열역학적으로 해당 광 산화환원 반응(photoredox reaction)을 일으킬 수 있다는 것을 확인했다. 

일반적인 광촉매는 산소를 환원해 과산화수소를 생성할 때 희생 전자 공여체(sacrificial electron donor, 예: 알코올, 포름산, 글루코스)를 필요로 한다. 이러한 요구 조건 때문에 기존의 과산화수소를 생성하는 광 촉매반응은 원자 경제성(atom economy)이 낮고, 바람직하지 않은 부산물이 축적된다는 한계가 있다. 하지만, 리그닌은 희생 전자 공여체 없이 산소와 물을 이용해 과산화수소를 합성할 수 있어 높은 원자 경제성(94.4%)을 보여주며, 부산물 축적 문제에서 벗어난다.

연구팀은 더 나아가 가시광선을 흡수하는 리그닌의 광 촉매반응을 생체촉매인 퍼옥시게나아제 활성에 적용했다. 퍼옥시게나아제는 유기합성에서 상당히 중요한 선택적 옥시 기능화 반응을 유도할 수 있는 효소다. 퍼옥시게나아제는 과산화수소를 필수적으로 요구하지만, 고농도의 과산화수소에 의해 비활성화된다는 단점이 있다. 이 문제를 극복하기 위해 연구팀은 리그닌이 광화학적으로 과산화수소를 적절한 속도로 생성하도록 설계해 퍼옥시게나아제가 지속해서 옥시 기능화 반응을 수행하도록 만드는 데 성공했다. 

박찬범 교수는 "이번 연구는 리그닌을 고부가가치 화합물 생성에 이용할 수 있는 친환경적 방법을 제시했다는 것에 의의가 있다ˮ면서, "리그닌의 광촉매적 메커니즘을 더 자세하게 밝혀 리그닌의 촉매 성능을 높이고, 다양한 효소와 접목, 정밀화학제품을 생산하여 산업적 파급력을 높일 계획ˮ이라고 밝혔다.

한편 이번 연구는 과학기술정보통신부 리더연구자지원사업(창의연구), 한국연구재단 글로벌박사 양성사업 등의 지원을 받아 수행됐다.

 

Nature Synthesis 3월호 표지논문 (왼쪽). 리그닌의 광촉매적 과산화수소 생성 및 이에 의하여 활성화된 효소 반응에 대한 모식도 (오른쪽)

그림. Nature Synthesis 3월호 표지논문 (왼쪽). 리그닌의 광촉매적 과산화수소 생성 및 이에 의하여 활성화된 효소 반응에 대한 모식도 (오른쪽).

 

□ 연구개요

1. 연구 배경
리그닌은 지구에서 두 번째로 많은 바이오폴리머로, 식물에서 세포벽 형성, 물 수송, 씨앗 보호 및 스트레스 적응을 담당하고 있다. 리그닌은 세 가지 페닐프로파노이드 단위체(phenylpropanoid unit)로 이루어져 있으나, 분자구조가 상당히 복잡하여 정확하게 밝혀진 바가 없다. 바이오 연료, 펄프 및 종이를 생산하는 산업에서 연간 5천만 톤에 달하는 리그닌을 부산물로 생성한다. 하지만 리그닌의 분자 구조에 규칙성이 없고 상당히 복잡한 까닭에 다른 분야에 활용하기가 어려워 리그닌의 95%는 소각 및 폐기되고 있다. 최근에는 이 한계를 극복하고자 리그닌으로부터 방향족 화합물(aromatic compound)를 추출하거나, 에너지/환경 분야 재료의 구성 요소(building block)로 활용하려는 연구가 진행되고 있다.

본 연구팀은 기존의 리그닌 활용 방식에서 벗어나, 리그닌이 일반적인 광촉매들이 갖는 작용기를 보유하고 있기 때문에 리그닌이 광촉매 반응을 수행할 수 있을 것이라는 가설을 세웠다. 본 연구에서는 리그닌이 태양의 가시광선을 흡수하여 과산화수소를 생성한다는 것과 퍼옥시게나아제가 리그닌이 제공하는 과산화수소를 이용하여 거울상 특이적 옥시기능화 반응(enantiospecific oxyfunctionalization reaction)을 수행할 수 있다는 것을 밝혔다.

2. 연구 내용
본 연구에서는 다양한 리그닌 고분자 모델(예: 리그노설포네이트, 크래프트 리그닌, 셀룰로오스 분해 효소 리그닌, 인공 리그닌 탈수소 중합체)이 가시광선 하에서 산소와 물을 이용하여 과산화수소를 생성한다는 것을 확인했다. 분광학적 및 (광)전기화학적 분석을 통해 리그닌의 에너지 레벨(energy level)을 분석하여 해당 광산화환원 반응이 열역학적으로 가능하다는 것을 밝혔다. 더 나아가 본 연구에서는 리그닌 광촉매반응을 퍼옥시게나아제 효소 반응에 응용했다. 고부가가치 화합물을 생성하는 퍼옥시게나아제를 장기적으로 구동하기 위해 과산화수소를 지속적으로 공급하는 광촉매가 필요하다. 리그닌이 그 광촉매 역할을 담당하여 지속적인 효소적 옥시기능화반응을 유도했고, 한 종류의 거울상 이성질체만을 갖는 생성물을 합성하는데 성공했다. 더불어 광효소적 플랫폼에서 세계 최고 효소의 총회전수를 기록했다. 종합적으로 본 연구는 리그닌을 연료 및 화합물 생성에 적합한 광촉매라는 것을 입증했고, 폐기물로부터 부를 창출할 수 있는 예를 제시했다.

3. 기대 효과
바이오 연료, 펄프 및 종이를 생산하는 산업에서 부산물로 생성되는 리그닌은 대부분 소각하거나 폐기되었다. 식물이 자연광합성 과정을 통해 태양에너지를 화학에너지로 전환하는 것처럼 리그닌은 태양에너지를 흡수하여 친환경적으로 과산화수소 연료를 생성할 수 있다. 또한, 리그닌 광촉매반응을 생체촉매 반응과 연합하여 산업적으로 유용한 정밀화학제품 (키랄성 화합물, 의약물질 중간체 등)을 합성할 수 있기 때문에 산업적 파급효과가 클 것으로 기대한다.

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  댓글 1 댓글작성: 회원 + SNS 연동  
회원작성글 페트리  (2022-03-28 13:55)
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꾸준히 다양한 분야에서 성과를 내는 카이스트! 존경스럽네요. 리그닌의 상용화 잘 이뤄졌으면 좋겠습니다
 
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